A Szalmakalapos Kalózok második embere és az első tisztje, aki csatlakozott a csapathoz. 60 millió Belli jutalom volt a fején az Arabasta ív után, majd az Enies Lobby-ban történt események után ez 120 millióra nőtt.

Zoro egy képzett kardforgató, aki három daito katanat használ. Ez a santōryū, amit ő maga fedezett fel és képvisel. Nem szamuráj, de gyakran annak hiszik a viselkedése miatt. Luffy-tól és a többiektől eltérően Zoro nem hidegvérrel ugyan, de gyakran megöli az ellenfeleit.

Személyiség és kapcsolatok
Zoro egy  eléggé komoly a személyiség, de Robin-tól eltérően gyakran reagál úgymond lökött és eltúlzott módon a mogorva és türelmetlen hozzáállása miatt. A hajón folytatott edzése nagy részt súlyemelésből és alvásból áll. Az egyetlen munka, amit rábíznak az a horgony felhúzása a nagy ereje miatt. Nagyon szereti a bort, majdnem annyira, mint Luffy a húst, de akárcsak Nami ő se szokott berúgni. Ez nagyrészt a kitartásának és a toleranciájának köszönhető. Egy másik figyelemreméltó jellemvonása, hogy egyáltalán nem tud tájékozódni és ez miatt a többiek gyakran elveszítik. Ennek ellenére gyakran ő az első aki észreveszi, hogyha ellenség közeleg és ő az első aki erre reagál is. Gyakran mutatják be úgy, mint óvatos és körültekintő embert és ez igaz is rá.

Gyakran emlékezteti a barátait a valóságra, hívja fel a figyelmüket bizonyos tényekre, mint például amikor Chopper-nek a Davy Back Fight ívben azt mondta a Groggy Ring mérkőzés előtt, hogy az ő döntése volt a tengerre szállni és nem másé, így aztán ne próbáljon mást okolni. Általában amikor ilyen megrázó beszédet tart a többiek belátják, hogy igaza van. Egyszer már kijelentette, hogy saját magán kívül soha semmiben nem hitt és nem is fog. Gyakran tűnik arrogánsnak és beképzeltnek, de csak azért, mert tudja, hogy különb képességekkel rendelkezik, mint más emberek. Azonban tisztában van azzal is, hogy még sok hibája van és ezeken megpróbál erősítésekkel változtatni. Zoro szigorúan ragaszkodik a katana mesterek kódexéhez és soha se henceg olyasmivel amiről tudja, hogy nem igaz. Néha elárulja a gyengeségeit még az ellenségeinek is. Sose menekül el a csatákból és ritkán csal a győzelemért, mert úgy gondolja, hogy az gyáva cselekedet és lenéz mindenkit, aki csalással akar győzni. Little Gardenen le akarta vágni a lábait, hogy halála előtt még megvívhassa az utolsó csatáját. Erre a bokáját körülvevő hegek emlékeztetik.

Zoro nagy becsben tartja a barátait és annak ellenére, hogy az álmát nem vesztette szem elől, szeret egy Szalmakalapos Kalóz lenni és megszokta a kalózéletet. Sanji és Zoro között már azóta nagy volt a versengés, mióta a Baratien találkoztak. A legapróbb dolgokon is összevesznek és ezt néha nem éppen a legjobbkor teszik, mint például a Davy Back Fight alatt. Viszont amikor a küzdelmekben összedolgoznak, akkor egy nagyon rémítő csapatot alkotnak. Zoro neheztel Namira, amiért az sokszor zsarolta őt, de ennek ellenére megvédi és segít neki, amikor igazi veszélyben van, akárcsak a többi társát. Zoronak egyedülálló kapcsolata van Tashigivel, a tengerészgyalogossal. Tashigi és ő Loguetownban találkoztak, ahol Tashigi segített neki új katanat keresni. Tengerészgyalogosként elítéli őt, mert az az álma, hogy visszaszerezze a legendás kardokat a kalózoktól és a fejvadászoktól (mint Zoro Wado Ichimonji-ja). Mindenesetre Zoro nem tud harcolni vele, mert emlékezteti Kuina-ra és ezért menekülésre vetemedik.

Ő a legénység kardforgatója és ezért általában az ellenséges csapatok kardforgatóival harcol, mint például Cabaji az akrobata, a Buggy a bohóc ívben, vagy Mr. 1 az Arabasta ívben. A célja, hogy ő legyen a világ legjobb kardforgatója és ahhoz, hogy ezt véghez vigye le kell, hogy győzze Dracule Mihawk-ot, aki jelenleg ezt a címet birtokolja. A Baratie ív alatt egyszer szembenézett Mihawk-val, de veszített ellene. Egy hatalmas sebhellyel hagyta el a helyet, amit Mihawk fekete kardja (Grosses messer) okozott. A veresége után fogadalmat tett, hogy soha többet nem fog vereséget szenvedni kardforgatásban. Ez azon kevés alkalmak egyike volt, ahol Zoro-t sírni lehetett látni. Annyira fontos neki, hogy beteljesítse a fogadalmát, hogy más dolgok iránt kevés érdeklődést mutat. Amikor harcba indul, egy zöld pántot köt a fejére, amit amúgy a karján hord.